Поверхностный фонон - Surface phonon

Пикторальное изображение атомных смещений в режиме колебаний решетки.

В физика твердого тела, а поверхностный фонон это квант моды колебаний решетки, связанной с твердой поверхностью. Подобно обычным колебаниям решетки в массивном твердом теле (кванты которых просто называют фононы ) характер поверхностных колебаний зависит от деталей периодичности и симметрия из Кристальная структура. Однако поверхностные колебания отличаются от объемных колебаний, поскольку они возникают из-за резкого прекращения кристаллической структуры на поверхности твердого тела. Знание поверхности фононная дисперсия дает важную информацию, касающуюся степени поверхностной релаксации, существования и расстояния между адсорбат и поверхность, а также информацию о наличии, количестве и типе дефектов, существующих на поверхности.^[1]

В современных исследованиях полупроводников поверхностные колебания представляют интерес, поскольку они могут сочетаться с электроны и тем самым влияют на электрические и оптические свойства полупроводниковых устройств. Они наиболее актуальны для устройств, в которых активная электронная область находится вблизи поверхности, как в случае с двумерные электронные системы И в квантовые точки. В качестве конкретного примера, уменьшение размера CdSe Было обнаружено, что квантовые точки приводят к увеличению частоты резонанса поверхностных колебаний, который может взаимодействовать с электронами и влиять на их свойства.^[2]

Для моделирования поверхностных фононов используются два метода. Один из них - "метод плиты", который приближает проблему с использованием динамики решетки для твердого тела с параллельными поверхностями.^[3] а другой основан на Функции Грина. Какой из этих подходов используется, зависит от типа информации, необходимой для вычислений. Для явлений широких поверхностных фононов можно использовать обычный метод динамики решетки; для исследования дефектов решетки, резонансов или плотности фононных состояний более полезные результаты дает метод функций Грина.^[4]

Квантовое описание

Поверхностные фононы представлены символом волновой вектор по поверхности, q, и энергия, соответствующая конкретной частоте колебательной моды, ω. Поверхность Зона Бриллюэна (SBZ) для фононов состоит из двух измерений, а не из трех для объема. Например, гранецентрированная кубическая Поверхность (100) описывается направлениями ΓX и ΓM, относящимися к направлению [110] и направлению [100] соответственно.^[3]

Описание атомных смещений в гармоническом приближении предполагает, что сила, действующая на атом, является функцией его смещения относительно соседних атомов, т.е. Закон Гука держит.^[5] Члены ангармонизма более высокого порядка можно учесть, используя пертурбативные методы.^[6]

Тогда позиции задаются соотношением

${ displaystyle m_ {i} { ddot {u}} _ {i alpha} = - sum _ {j, beta} phi _ {i alpha, j beta} u_ {j, beta} }$

где i - место, где находился бы атом, если бы он находился в состоянии равновесия, m_я - масса атома, который должен находиться в i, α - направление его смещения, u_{я, а} - величина смещения атома от i, а ${ displaystyle phi _ {я альфа, j бета}}$ - силовые постоянные, возникающие из кристаллического потенциала.^[1]

Решение этого дает атомное смещение из-за фонона, которое дается

${ displaystyle u _ { ell, m, kappa, alpha} = { sqrt {(m _ { kappa})}} v _ { ell, kappa, alpha} ( omega, q) e ^ { я [ omega t-qx ( ell, m)]}}$

где атомная позиция я описывается л, м, и κ, которые представляют конкретный атомный слой, л, конкретная элементарная ячейка, в которой он находится, м, а положение атома относительно своей элементарной ячейки κ. Период, термин Икс(л,м) - положение элементарной ячейки относительно некоторого выбранного начала координат.^[1]

Нормальные режимы колебаний и типы поверхностных фононов

Фононы можно маркировать по способу возникновения колебаний. Если колебание происходит в продольном направлении волны и включает сжатие и релаксацию решетки, фонон называется «продольным фононом». В качестве альтернативы атомы могут колебаться из стороны в сторону, перпендикулярно направлению распространения волны; это известно как «поперечный фонон». Обычно поперечные колебания имеют более низкие частоты, чем продольные колебания.^[5]

Длина волны вибрации также поддается второй метке. «Акустические» ветвящиеся фононы имеют длину волны вибрации, которая намного больше, чем расстояние между атомами, так что волна распространяется так же, как и звуковая волна; «Оптические» фононы могут возбуждаться оптическим излучением с длиной волны инфракрасного или более длинного диапазона.^[5] Фононы принимают обе метки, так что поперечные акустические и оптические фононы обозначаются TA и TO соответственно; аналогично продольные акустические и оптические фононы обозначаются LA и LO.

Тип поверхностного фонона можно охарактеризовать его дисперсией по отношению к объемным фононным модам кристалла. Ветви поверхностных фононных мод могут возникать в определенных частях SBZ или полностью охватывать ее.^[1] Эти моды могут проявляться как в полосах объемной фононной дисперсии как так называемые резонансы, так и вне этих полос как чисто поверхностные фононные моды.^[4] Таким образом, поверхностные фононы могут быть чисто существующими поверхностными колебаниями или просто выражением объемных колебаний в присутствии поверхности, известного как свойство избытка поверхности.^[3]

Конкретная мода, фононная мода Рэлея, существует по всей BZ и известна особыми характеристиками, включая линейную зависимость частоты от волнового числа вблизи центра SBZ.^[1]

Эксперимент

Два наиболее распространенных метода изучения поверхностных фононов: спектроскопия потерь энергии электронов и рассеяние на атоме гелия.

Спектроскопия потерь энергии электронов

Техника спектроскопия потерь энергии электронов (EELS) основан на том факте, что энергия электронов уменьшается при взаимодействии с веществом. Поскольку электроны с низкой энергией взаимодействуют в основном на поверхности, потери связаны с рассеянием поверхностных фононов, диапазон энергий которых составляет 10⁻³ эВ до 1 эВ.^[7]

В EELS на кристалл падает электрон известной энергии, фонон с некоторым волновым числом, qЗатем создается частота ω и измеряются энергия и волновое число уходящего электрона.^[1] Если энергия налетающих электронов E_я, а волновое число k_я, выбраны для эксперимента, а энергия рассеянного электрона E_s, а волновое число k_s, известны из измерений, а также углы относительно нормали для падающих и рассеянных электронов θ_я и θ_s, то можно получить значения q во всей ЗБ.^[1] Энергия и импульс для электрона имеют следующее соотношение:

${ displaystyle E = { frac { hbar ^ {2} k ^ {2}} {2m}}}$

где m - масса электрона. Энергия и импульс должны быть сохранены, поэтому для обмена энергией и импульсом на протяжении всей встречи должны выполняться следующие соотношения:

${ displaystyle Delta E = | E_ {i} -E_ {s} | = hbar omega}$

${ displaystyle Delta K = k_ {i} ( sin theta _ {i}) - k_ {s} ( sin theta _ {s}) =}$ грамм + q

куда грамм вектор обратной решетки, обеспечивающий q попадает в первую ЗБ и углы θ_я и θ_s измеряются относительно нормали к поверхности.^[4]

Дисперсия часто отображается с помощью q дано в сантиметрах⁻¹, в котором 100 см⁻¹ = 12,41 мэВ.^[7] Углы падения электронов для большинства камер исследования фононов EELS могут составлять от 135 до θ._s и 90-θ_ж за θ_ж в диапазоне от 55 ° до 65 °.^[4]–

Рассеяние атома гелия

Гелий является наиболее подходящим атомом для использования в методах поверхностного рассеяния, поскольку он имеет достаточно низкую массу, поэтому события множественного фононного рассеяния маловероятны, а его закрытая валентная электронная оболочка делает его инертным, маловероятным, чтобы связываться с поверхностью, на которую он падает. Особенно, ⁴Он используется, потому что этот изотоп позволяет очень точно контролировать скорость, что важно для получения максимального разрешения в эксперименте.^[4]

Есть два основных метода, используемых для рассеяние на атоме гелия исследования. Один из них - это так называемое времяпролетное измерение, которое состоит из посылки импульсов атомов He на поверхность кристалла и последующего измерения рассеянных атомов после импульса. Скорость пучка He составляет 644–2037 м / с. Другой заключается в измерении импульса рассеянных атомов He с помощью LiF решетчатый монохроматор.^[4]

Важно отметить, что источник пучка с соплом из гелия, используемый во многих экспериментах по рассеянию гелия, представляет некоторый риск ошибки, так как он добавляет компоненты к распределениям скоростей, которые могут имитировать фононные пики; В частности, при измерениях времени пролета эти пики могут очень сильно походить на пики неупругих фононов. Таким образом, эти ложные пики стали известны под названиями «десептоны» или «фонионы».^[4]

Сравнение техник

У EELS и методов рассеяния гелия есть свои особые достоинства, которые оправдывают использование любого из них в зависимости от типа образца, желаемого разрешения и т. Д. Рассеяние гелия имеет более высокое разрешение, чем EELS, с разрешением 0,5–1 мэВ по сравнению с 7 мэВ. Однако рассеяние He доступно только для разностей энергий E_я−E_sменее 30 мэВ, тогда как EELS можно использовать до 500 мэВ.^[4]

Во время рассеяния He атом He фактически не проникает в материал, а только один раз рассеивается на поверхности; в EELS электрон может уходить на несколько монослоев, рассеиваясь более одного раза за время взаимодействия.^[4] Таким образом, полученные данные легче понять и проанализировать для рассеяния атома He, чем для EELS, поскольку нет необходимости учитывать множественные столкновения.

Его лучи обладают способностью доставлять луч с более высоким потоком, чем электроны в EELS, но обнаружение электронов проще, чем обнаружение атомов He. Рассеяние также более чувствительно к колебаниям очень низкой частоты, порядка 1 мэВ.^[4] Это причина его высокого разрешения по сравнению с EELS.

Рекомендации