Ядерная криминалистика - Nuclear forensics

Ядерная криминалистика это расследование ядерные материалы найти доказательства источника, незаконного оборота и обогащения материала. Этот материал может быть извлечен из различных источников, включая пыль, находящуюся поблизости от ядерной установки, или из радиоактивных обломков после взрыва. ядерный взрыв.[1][2]

Результаты ядерной судебной экспертизы используются различными организациями для принятия решений. Информация обычно объединяется с другими источниками информации, такими как правоохранительные органы и разведывательная информация.[2][3]

История

Первые изъятия ядерных или иных радиоактивных материалов были зарегистрированы в Швейцарии и Италии в 1991 году. Позднее сообщения об инцидентах с ядерными материалами произошли в Германии, Чешской Республике, Венгрии и других странах Центральной Европы. Ядерная криминалистика стала новой отраслью научных исследований, целью которой является не только определение характера материала, но и предполагаемое использование изъятого материала, а также его происхождение и потенциальные маршруты незаконного оборота. Ядерная судебная экспертиза полагается на определение этих параметров с помощью измеримых параметров, включая, помимо прочего, химические примеси, изотопный состав, микроскопический вид и микроструктуру. Измеряя эти параметры, можно сделать выводы о происхождении материала. Идентификация этих параметров является постоянной областью исследований, однако интерпретация данных также зависит от наличия справочной информации и знаний о работе топливных элементов.

Первые исследовательские радиохимические измерения начались на заре ядерного деления. В 1944 году ВВС США предприняли первые попытки обнаружить фиссиогенный 133Xe в атмосфере, чтобы указать на производство плутония путем облучения урана и химической переработки в целях сбора информации о состоянии Немецкая ядерная программа. Однако нет 133Xe был обнаружен. В последующие годы сбор информации о Советская программа ядерного оружия, в результате чего были разработаны технологии, позволяющие собирать частицы в воздухе в WB-29 Самолет-разведчик погоды. 3 сентября 1949 года эти частицы были использованы для определения того, что время взрыва первого советского атомного испытания "Джо 1 ".[4][5] Дальнейший анализ показал, что эта бомба была копией "Толстяк ", на которую была сброшена бомба Нагасаки в 1945 году. Эта методология расследования объединила радиохимию и другие методы для сбора разведывательной информации о ядерной деятельности.

Первые изъятия ядерных материалов из незаконного оборота в начале 1990-х позволили более широкому научному сообществу принять методологию ядерной судебной экспертизы. Когда научные лаборатории за пределами оружейного и разведывательного сообщества проявили интерес к этой методологии, был придуман термин «ядерная судебная экспертиза». В отличие от стандартной судебной экспертизы, ядерная судебная экспертиза фокусируется в основном на ядерных или радиоактивных материалах и направлена ​​на предоставление информации о предполагаемом использовании материалов.[6]

В 1994 г. было перехвачено 560 г плутония и оксида урана. Мюнхен аэропорт в самолете, идущем из Москвы.[4] Точный состав был 363 грамма плутония (87% которого было Плутоний-239 ) и 122 грамма урана.[4] Позже в ходе парламентского расследования Германии выяснилось, что покупка была организована и профинансирована немецкими властями. Федеральная служба разведки.[7]

Хронометрия

Определение возраста ядерного материала имеет решающее значение для ядерных судебных расследований. Методы датирования могут использоваться для определения источника материала, а также процедур, выполняемых с материалом. Это может помочь в определении информации о потенциальном участнике в «возрасте» интересующего материала. Нуклиды, связанные с процессами радиоактивного распада, будут иметь относительные концентрации в пробах, которые можно предсказать, используя уравнения роста родительско-дочерних веществ и соответствующие периоды полураспада. Поскольку радиоактивные изотопы распадаются со скоростью, определяемой количеством изотопа в образце и периодом полураспада родительского изотопа, относительное количество продуктов распада по сравнению с исходными изотопами может использоваться для определения «возраста». Нуклиды тяжелых элементов имеют соотношение 4n + 2, где массовое число, деленное на 4, оставляет остаток два. Сеть распада начинается с 238Pu и продолжается за счет роста долгоживущих 234U, 230Че, и 226Ра. Если какой-либо член цепи распада 4n + 2 будет очищен, он немедленно начнет производить виды-потомки. Время, прошедшее с момента последней очистки образца, можно рассчитать из соотношения любых двух концентраций распадающихся нуклидов.

По сути, если ядерный материал был подвергнут процессу очистки для удаления дочерних частиц, время, прошедшее с момента очистки, может быть рассчитано "обратно" с использованием методов радиохимического разделения в сочетании с аналитическим измерением существующих соотношений родитель-дочерний элемент. Например, α-распад 239Пу к 235U можно использовать в качестве примера этой процедуры. при условии идеального времени очистки Т0 тогда будет линейная зависимость между ростом 235U и время, прошедшее с момента очистки. Однако есть различные случаи, когда корреляция не так очевидна. Эта стратегия может не применяться, когда пара родитель-дочерняя пара очень быстро достигает векового равновесия или когда период полураспада дочернего нуклида значительно короче, чем время, прошедшее с момента очистки ядерного материала, например 237Np /233Па. Другая возможная проблема заключается в том, что в пробах окружающей среды неэквивалентный перенос металлов / ионов для родительских и дочерних видов может усложнить или сделать недействительным использование хронометрических измерений. Существуют особые возрастные отношения, в том числе обычно занятые 234U /230Че и 241Pu /241Я хронометры. В особых обстоятельствах отношения родитель-внучка могут быть использованы для выяснения возраста ядерных материалов, когда материал намеренно выглядит старше за счет добавления дочерних нуклидов.

Хронометрия основана на концепции, согласно которой состав ядерного материала изменяется по мере подготовки и анализа проб. Этот барьер может быть существенным для видов, которые быстро распадаются или дочерние продукты которых вызывают спектральные помехи. Распад 233U, например, имеет t1/2~ 1,6x105лет, что быстро по сравнению со многими видами и урожайностью 229Th, который испускает α-частицу, которая является изоэнергетической, имеющей ту же энергию, что и родительская. Чтобы избежать этого, для достоверной характеристики ядерных материалов используются свежеприготовленные образцы, а также дополнительные методы анализа. Распад ядерных образцов делает весьма желательными методы экспресс-анализа.[8]

Разлуки

Методы химического разделения часто используются в ядерной криминалистике как метод уменьшения помех и облегчения измерения радионуклидов низкого уровня. Очистка, которая происходит быстро по мере роста потомства, начинается сразу после очистки.

Анионный обмен

Методы анионообменного разделения широко используются при очистке актиниды и материалы, несущие актиниды, за счет использования смоляных колонн. Анионные актинидные комплексы удерживаются сайтами анионного обмена, которые находятся на смоле, и нейтральные частицы проходят через колонку без удержания. Затем оставшиеся частицы могут быть элюированы из колонки путем преобразования в нейтральный комплекс, обычно путем изменения подвижной фазы, проходящей через слой смолы. Разделение актинидов на основе анионного обмена, хотя и ценится за простоту и широко используется, обычно требует много времени и редко автоматизируется. Большинство по-прежнему зависят от силы тяжести. Ускорение потока подвижной фазы приводит к появлению таких проблем, как примеси, и ставит под угрозу будущие исследования. Следовательно, все еще существует потребность в разработке этого метода для удовлетворения приоритетов ядерных судебных исследований.

Совместное осаждение

Выделение актинидов методом соосаждения часто используется для образцов относительно больших объемов для концентрирования аналитов и устранения помех. Носители актинидов включают гидроксиды железа, фториды лантаноидов /гидроксиды, диоксид марганца, и несколько других видов.

Анализ

В ядерной криминалистике используется широкий спектр инструментальных методов. Радиометрические методы подсчета полезны при определении продуктов распада видов с коротким периодом полураспада. Однако для более длительных периодов полураспада неорганическая масс-спектрометрия является мощным средством проведения элементного анализа и определения изотопных отношений. Подходы микроскопии также могут быть полезны для определения характеристик ядерного материала.

Методы подсчета

Методы подсчета α, β, γ или нейтронов можно использовать в качестве подходов для анализа материалов ядерной судебной экспертизы, которые выделяют частицы распада. Наиболее распространенными из них являются альфа- и гамма-спектроскопия. Подсчет β используется нечасто, поскольку большинство короткоживущих β-излучателей также испускают характеристические γ-лучи и дают очень широкие пики счета. Подсчет нейтронов реже встречается в аналитических лабораториях, отчасти из-за соображений экранирования, если такие излучатели нейтронов будут введены в счетную установку.

Спектроскопия альфа-частиц

Спектроскопия альфа-частиц - это метод измерения радионуклидов, основанный на эмиссии α-частицы. Их можно измерить с помощью различных детекторов, включая жидкостные сцинтилляционные счетчики, детекторы ионизации газа и детекторы кремниевых полупроводников с ионной имплантацией. Типичные спектрометры альфа-частиц имеют низкий фон и измеряют частицы в диапазоне от 3 до 10 МэВ. Радионуклиды этот распад через α-излучение стремятся выбрасывать α-частицы с дискретными характеристическими энергиями от 4 до 6 МэВ. Эти энергии ослабевают по мере прохождения через слои образца. Увеличение расстояния между источником и детектором может привести к улучшению разрешения, но уменьшению обнаружения частиц.

Преимущества спектроскопии альфа-частиц включают относительно недорогую стоимость оборудования, низкий фон, высокую селективность и хорошую пропускную способность при использовании многокамерных систем. Есть и недостатки у спектроскопии альфа-частиц. Один из недостатков состоит в том, что для получения полезных источников спектроскопии требуется серьезная подготовка образцов. Кроме того, необходимы спектральные помехи или артефакты от обширной подготовки перед подсчетом, чтобы минимизировать эту высокую чистоту кислот. Другой недостаток состоит в том, что для измерений требуется большое количество материала, что также может привести к плохому разрешению. К недостаткам также относятся нежелательное перекрытие спектров и длительное время анализа.

Гамма-спектроскопия

Гамма-спектроскопия дает результаты, которые концептуально эквивалентны спектроскопия альфа-частиц однако может привести к более резким пикам из-за уменьшения затухания энергии. Некоторые радионуклиды производят дискретные γ-лучи которые производят энергию от нескольких кэВ до 10 МэВ, которую можно измерить с помощью гамма-спектрометр. Это можно сделать без разрушения образца. Наиболее распространенным детектором гамма-излучения является полупроводниковый германиевый детектор, который обеспечивает большее энергетическое разрешение, чем спектроскопия альфа-частиц Однако эффективность гамма-спектроскопии составляет всего несколько процентов. Гамма-спектроскопия - менее чувствительный метод из-за низкой эффективности детектора и высокого фона. Однако гамма-спектроскопия имеет то преимущество, что она требует меньше времени на процедуры отбора проб и портативных детекторов для использования в полевых условиях.

Масс-спектрометрии

Методы масс-спектрометрии необходимы в ядерной судебной экспертизе. Масс-спектр может предоставить информацию об элементах и ​​изотопах. Для масс-спектрометрии также требуется меньшая масса образца по сравнению с методами подсчета. Для целей ядерной судебной экспертизы важно, чтобы масс-спектрометрия обеспечивала отличное разрешение, чтобы различать похожие аналиты, например 235U и 236U. В идеале масс-спектрометрия должна обеспечивать отличное разрешение / массовое содержание, низкий фон и правильную инструментальную функцию.

Термическая ионизация МС

В термоионизационная масс-спектрометрия небольшие количества высокоочищенного аналита наносятся на чистую металлическую нить. Обычно используются рений или вольфрам. Образец нагревают в вакууме ионного источника, подавая ток на нити. Часть аналита ионизируется нитью накала, а затем направляется вниз по пролетной трубе и разделяется в зависимости от отношения массы к заряду. К основным недостаткам можно отнести длительную подготовку проб и неэффективную ионизацию аналита.

Мультиколлекторная индуктивно-связанная плазменная масс-спектрометрия

Это часто используемый метод в ядерной криминалистике. В этом методе очищенный образец распыляется в распылительной камере, а затем всасывается в плазму. Высокая температура плазмы приводит к диссоциации образца и высокой эффективности ионизации аналита. Затем ионы попадают в масс-спектрометр, где они распознаются по массе на основе системы двойной фокусировки. Ионы различной массы одновременно регистрируются блоком детекторов, аналогичных тем, которые используются в масс-спектрометре с термической ионизацией. MC-ICP-MS имеет более быстрый анализ, поскольку не требует длительной подготовки филаментов. Однако для обеспечения высокого качества требуется тщательная очистка образца. Плазма аргона также менее стабильна и требует относительно дорогого оборудования, а также квалифицированных операторов.

Вторично-ионный МС

SIMS это микроаналитический метод, ценный для трехмерного анализа элементного состава материалов и изотопных соотношений. Этот метод может быть использован для характеризации сыпучих материалов с Предел обнаружения в низком частей на миллиард (10−9 или нг / г) диапазон. Могут быть обнаружены частицы размером до нескольких сотен нанометров.[9] Образование ионов в этом методе зависит от бомбардировки твердых образцов сфокусированным пучком первичных ионов. Распыленные вторичные ионы направляются на масс-спектрометрии система, подлежащая измерению. Вторичные ионы являются результатом передачи кинетической энергии от первичных ионов. Эти первичные ионы проникают в твердый образец на некоторую глубину. Этот метод можно использовать для обнаружения любого элемента, однако процесс распыления сильно зависит от матрицы, а выходы ионов варьируются.

Этот метод особенно полезен, поскольку его можно полностью автоматизировать для обнаружения частиц урана в многомиллионной пробе за считанные часы. Затем можно визуализировать интересующие частицы и проанализировать их с очень высокой изотопная точность.[9]

Дополнительные методы ядерной судебной экспертизы

При допросе изъятого ядерного материала могут использоваться многочисленные дополнительные подходы. В отличие от ранее упомянутых методов анализа, этим подходам в последние годы уделялось относительно мало внимания с точки зрения новых достижений и, как правило, требуется большее количество образцов.

Растровый электронный микроскоп

В растровый электронный микроскоп позволяет получать изображения поверхности объекта при большом увеличении с разрешением порядка нанометров. Сфокусированный пучок энергичных электронов сканируется по образцу, и обнаруживаются электроны, которые отражаются или испускаются с поверхности образца. Изображения построены путем измерения флуктуаций электронов от положения сканирования пучка образца. Эти данные полезны для определения того, какой процесс мог быть использован при производстве материалов, и для различения материалов разного происхождения. Измерение обратно рассеянных электронов позволяет выяснить средний атомный номер сканируемой области. Испускаемые или вторичные электроны предоставляют топологическую информацию. Это относительно простой метод, однако образцы должны быть подвержены воздействию вакуума и могут потребовать предварительной обработки.

Рентгеновская флуоресценция

Рентгеновская флуоресценция предлагает быстрое и неразрушающее определение элементного состава ядерного материала на основе обнаружения характерных Рентгеновские лучи. Прямое облучение образцов позволяет минимизировать подготовку образцов и использовать портативные приборы для использования в полевых условиях. В Предел обнаружения составляет 10 частей на миллион. Это намного выше масс-спектрометрии.[нужна цитата ] Этой технике обычно препятствуют матричные эффекты, которые необходимо исправлять.

Анализ нейтронной активации

Нейтронно-активационный анализ представляет собой мощный неразрушающий метод анализа элементов со средним и большим атомным номером. Этот метод сочетает в себе возбуждение ядерной реакцией и методы подсчета радиации для обнаружения различных материалов. Измерение характеристического излучения после завершения бомбардировки указывает на интересующие элементы. Уравнение для производимого продукта определяется следующим образом: куда является исходным аналитом, - падающий нейтрон, это взволнованный продукт и детектируемое излучение, возникающее в результате девозбуждения продукта.

Преимущества этого метода включают многоэлементный анализ, отличную чувствительность и высокую селективность, а также отсутствие трудоемких процедур разделения. Одним из недостатков является необходимость ядерного реактора для пробоподготовки.

Рентгеновская абсорбционная спектроскопия

Рентгеновская абсорбционная спектроскопия (XAS) был продемонстрирован как метод ядерных судебных расследований, связанных с определением урана.[10] И нижняя энергия ближний край (XANES) и более высокая энергия тонкая структура (EXAFS) аналитические методы могут быть полезны для этого типа характеризации. Обычно XANES используется для определения степени окисления поглощающего атома урана, в то время как EXAFS может использоваться для определения его локального атомного окружения. Этот спектроскопический метод в сочетании с Дифракция рентгеновских лучей (XRD), будет наиболее полезным для сложных ядерных криминалистических исследований с участием видов с различными степенями окисления.

Рекомендации

  1. ^ Май, Майкл (ред.). «Ядерная криминалистика: роль, состояние дел и программные потребности» (PDF). ISBN  978-0-87168-720-3.
  2. ^ а б Эрдманн, Николь; Магнус Хедберг. "Анализ частиц - поиск иглы в стоге сена" (PDF). Получено 24 ноября 2013.
  3. ^ «Национальный центр технической ядерной судебной экспертизы - Определение и роль ядерной судебной экспертизы». Министерство внутренней безопасности США. Получено 2013-05-14.
  4. ^ а б c Глейзер, Александр; Том Билефельд. «Ядерная криминалистика - Редакция 5: возможности, ограничения и эффект CSI»"" (PDF). Получено 25 ноября 2013.
  5. ^ Веллерштейн, Алекс. «Семипалатинск тогда и сейчас». Получено 25 ноября 2013.
  6. ^ Клаус Майер; Мария Валлениус (2009). «Атомные детективы - Введение в ядерную судебную экспертизу». Strahlenschutzpraxis. 1: 27–36.
  7. ^ Карач, Имре (14 ноября 1997 г.). «Европейские новости: новый каперса Коля - но не такой уж смешной». Независимый. Получено 5 апреля 2018.
  8. ^ Стэнли, Флойд Э .; Stalcup A.M .; Шпиц, Х. Б. (2013). «Краткое введение в аналитические методы ядерной судебной экспертизы». J Radioanal Nucl Chem. 295: 1385–1393. Дои:10.1007 / s10967-012-1927-3.
  9. ^ а б Хедберг, П. М. Л .; Перес, П .; Cliff, J. B .; Rabemananjara, F .; Littmann, S .; Thiele, H .; Винсент, С .; Альберт, Н. (1 января 2011 г.). «Улучшенное расположение частиц и измерения изотопного скрининга частиц субмикронного размера с помощью вторичной ионной масс-спектрометрии». Журнал аналитической атомной спектрометрии. 26 (2): 406. Дои:10.1039 / c0ja00181c.
  10. ^ Crean, Daniel E .; Коркхилл, Клэр Л .; Николлс, Тимоти; Тапперо, Райан; Коллинз, Джейн М .; Хаятт, Нил С. (2015-10-15). «Расширение инструментария ядерной криминалистики: химическое профилирование частиц концентрата урановой руды с помощью синхротронного рентгеновского микроанализа». RSC Advances. 5 (107): 87908–87918. Дои:10.1039 / C5RA14963K. ISSN  2046-2069.