Линдон Эмсли - Википедия - Lyndon Emsley

Линдон Эмсли
Линдон Эмсли.jpg
Эмсли в 2014 году
Родившийся
Дэвид Линдон Эмсли

(1964-11-29) 29 ноября 1964 г. (56 лет)
Дарем, Англия
НациональностьБританский
Альма-матер
Награды
  • FRSC (2015)[1]
  • Член Academia Europaea (2013)[2]
Научная карьера
ПоляХимия твердого тела, спектроскопия
УчрежденияÉcole Polytechnique Fédérale de Lausanne
ДокторантДжеффри Боденхаузен
Интернет сайтlrm.epfl.ch/ Эмсли

Дэвид Линдон Эмсли FRSC (родился 29 ноября 1964 г.) - британский химик, специализирующийся на твердотельный ядерный магнитный резонанс. Награжден премией 2012 г. Гран-при Шарля-Леопольда Майера французского Академия наук и 2015 Премия Бурка из Королевское химическое общество.[4]

Был членом редколлегии журнала. Магнитный резонанс в химии с 2008–10 гг. Он является членом редакционного совета журнала ХимФисХим[5] и Ядерный магнитный резонанс твердого тела. Он помощник редактора из Журнал Американского химического общества.

Рождение и образование

Эмсли - сын профессора Джеймса Эмсли, Саутгемптонский университет.[6] Младший Эмсли получил Магистр естественных наук по химии из Императорский колледж науки и технологий в 1986 году и получил докторскую степень. от Université de Lausanne в 1991 г. под руководством Джеффри Боденхаузен[7] работа с ЯМР спектроскопией растворов. Прежде чем получить степень доктора философии, он проработал более одного года в Великобритании в фирме, специализирующейся на интеллектуальная собственность закон.[8]

Карьера

Эмсли начал свой постдокторское исследование на Миллера Институт фундаментальных исследований в науке (Калифорнийский университет, Беркли), где он познакомился с твердотельным ЯМР, работающим с Александр Пайнс. В 1993 году переехал в Французская национальная лаборатория исследований атомной энергии в Гренобль, где он работал пост-доктором с Клодом Роби и Мишелем Барде.[8]

В октябре 1994 года он был назначен на должность профессора (Professeur associé) в Ecole normale supérieure в Лионе и стал профессором в 1995 году. В Лионе он был руководителем Лаборатории экспериментальной химии с 1999 по 2002 год и директором химического факультета с 2006 по 2014 год. В 2002 году он стал членом то Institut Universitaire de France.[9]

Недавно завершенная территория ISA в августе 2012 г .; здание CRMN слева

В 2003 году Эмсли был назначен руководителем проекта по созданию в Виллербанн из Centre Européen de Résonance Magnétique Nucléaire à Très Hauts Champs (CRMN, Европейская лаборатория ЯМР сверхвысокого поля), что стало первым шагом к запуску предстоящего Институт Аналитических Наук (ЭТО). Строительство новой лаборатории было завершено в 2008 году.[4]

С 2011 года он был заместителем редактора журнала Журнал Американского химического общества.[10]

В 2012 году он был назначен старшим членом Institut Universitaire de France.[9]

В июне 2014 года он перешел в EPFL на должность профессора физической химии,[11] где он в настоящее время является директором Laboratoire de résonance magnétique ISIC (Институт химических наук и инженерии).[4]

В 2015 году он получил премию Бурка «за разработку экспериментальных методов, которые изменили область твердотельного ЯМР и открыли новые возможности для применения в химии».[4]

Исследование

Основное направление исследований Эмсли - твердотельная ЯМР-спектроскопия, в частности, разработка новых спектроскопических методов для определения структуры атомного уровня, динамики и реакционной способности широкого спектра материалов и молекулярных систем, которые были недоступны с помощью других аналитических методов. .[11][12]

Публиковал статьи по кристаллографии ЯМР,[13] структурная биология, динамика белков,[14][15] динамическая ядерная поляризация (DNP) улучшает поверхностную ЯМР-спектроскопию и МРТ.[16][17]

Его работа включала несколько совместных работ с Корпорация Bruker. В 2010 году под его руководством в качестве научного директора CRMN приобрела и начала использовать самый мощный в мире действующий в настоящее время ЯМР-спектрометр, что нарушает миллиард герц барьер.[6][18] CRMN также была одной из первых лабораторий в мире, которая установила твердотельный модуль DNP с высоким полем (протонная резонансная частота 800 МГц).[19] и испытать новые очень быстрые роторы MAS 0,7 мм.[20]

Последовательности твердотельного ЯМР

Эмсли работал с коллегой Анн Лесаж ввести новые методы корреляции углерод-протон через сквозные связи в CP -МАС ЯМР, а именно MAS-J-HSQC и MAS-J-HMQC Оба эксперимента используются для улучшения разрешения двумерных гетероядерных корреляционных спектров за счет гомоядерных корреляций связей с перефокусированным НЕАДЕКВАТНЫМ экспериментом в твердых телах. Они также показали возможность применения методов спектрального редактирования ssNMR с использованием гетероядерных скалярных связей.[21]

Эти реализации проложили путь к спектральной характеризации твердых образцов при естественном изотопном содержании, аналогично ЯМР в жидком состоянии.[21]

Следовательно, стало возможным использовать скалярные связи для исследования слабых связывающих взаимодействий в твердых телах и обеспечить первое в истории прямое обнаружение водородная связь в твердом состоянии,[22] а также первая экспериментальная демонстрация наличия агостические взаимодействия в поверхностных видах, обозначенных карбеновидный .

Его команда также представила теоретическую основу для применения непрерывно модулированных по фазе радиочастотных импульсов для гомоядерной развязки в твердотельном ЯМР, что позволило создать новые семейства последовательностей развязки.[23] Это позволило им получить спектры протонов в твердых телах с высоким разрешением.[24] ключевой шаг для определения трехмерной структуры органических и неорганических материалов при естественном изотопном содержании.

ЯМР-кристаллография

Смотрите также: Кристаллография ядерного магнитного резонанса

Усовершенствования в области ssNMR протонов, в частности гомоядерной развязки, задали поле для развития кристаллографии ЯМР.[25]

В отличие от рентгеновского излучения, монокристаллы с ss-ЯМР не нужны, а структурную информацию можно получить из спектров высокого разрешения неупорядоченных твердых тел.[26]

В 2009 году группа Эмсли показала возможность определения полной структуры органических молекул размером с лекарственное средство с помощью комбинации теория функционала плотности и твердотельный ЯМР.[13][27]

Поверхностный катализ

Эмсли с соавторами показали, что многомерный твердотельный ЯМР может быть использован для химического и структурного определения каталитических поверхностных частиц на молекулярном уровне, таких как промежуточные продукты реакции и каталитические центры гетерогенные катализаторы.[28]

ЯМР-спектроскопия с добавлением ДНП

В области химии поверхности Эмсли с соавторами представили новый подход к характеристике поверхностей с помощью ssNMR, названный Surface Enhanced NMR Spectroscopy (SENS). Некоторые системы на различных материалах носителя, представляющие большой химический интерес, ниже предела чувствительности обнаружения для данного метода, но такие низкие Предел обнаружения может быть усилен с помощью DNP в сочетании с изотопной маркировкой и сильными магнитными полями. Этот подход усиливает сигналы поверхностного ЯМР, позволяя анализировать приповерхностные частицы или материалы с площадью поверхности на три порядка ниже, чем раньше (около 1 м2 /грамм, вместо 1000 м2/грамм).[29]

Посредством ДПЯ передача поляризации и соответствующее усиление сигнала может происходить от протонов партии растворителя к более редким ядрам при естественном изотопном содержании на поверхностном каркасе, включая частицы, ковалентно связанные с последним.[30]

Благодаря описанию физико-химически различных адсорбционных взаимодействий, можно также предложить новое понимание явлений гидратации.[31]

Парамагнитные системы

Еще одна тема касается изучения парамагнитных систем, таких как 4Fe-4S,[32] высокоспиновый катализатор Fe (II), лантаноидсодержащие комплексы или парамагнитные центры в белках, с особым вниманием к развитию методов ЯМР, специально нацеленных на парамагнитные твердые тела.

Твердотельный ЯМР белков и биоагрегатов

CRMN была одной из групп, разрабатывающих инструменты и протоколы для структурная и динамическая характеристика белков в твердой фазе, в том числе при приготовлении микрокристаллических образцов, роль растворителя,[33] парамагнитные системы и последовательное присвоение,[34] с прогрессивным внедрением благодаря сверхбыстрому MAS прямого сбора протонов, имитирующего последовательности, используемые для жидких ЯМР-спектров.[35]

В сотрудничестве с Мартин Блэкледж его команда опубликовала некоторые из первых методов ssNMR для характеристики атом-специфической динамики в твердых биологических веществах и ее связи с поведением и функцией растворителя, обеспечивая детальное понимание иерархии движений в белках с повышением температуры.[36][37]

ЯМР всего организма

С Лоран Сегалат Эмсли показал на модельный организм Caenorhabditis elegans возможность использовать ssNMR на всем организме для понимания его метаболического паттерна и влияния предположения о лекарстве или генетических модификаций.[38]

Почести и награды

  • 1991: научный сотрудник Института фундаментальных научных исследований Миллера, Беркли, Калифорния.
  • 2005: Серебряная медаль CNRS по химии.[8][39]
  • 2009: EAS Премия за выдающиеся достижения в области магнитного резонанса.[40]
  • 2010: Медаль Луиджи Саккони Итальянского химического общества.[41]
  • 2011: член Международного общества магнитного резонанса.[42]
  • 2011: почетный член Национального общества магнитного резонанса Индии.[43]
  • 2012: старший член Institut Universitaire de France.[9]
  • 2012: Приз AMPERE.[44]
  • 2012: Гран-при Шарля-Леопольда Майера Академии наук[45]
  • 2013: Продвинутый грант Европейского исследовательского совета[29]
  • 2013: избран членом Академии Европы.
  • 2015: Премия Бурка 2015 года Королевское химическое общество
  • 2015: член Королевского химического общества.[1]

Патенты

  • Патент DE 3839820, Линдон Эмсли и Джеффри Боденхаузен, "Verfahren zum selektiven Anregen von nmr-Signalen", выпущенный 31 мая 1990 г. 
  • Патент DE 3940633, Линдон Эмсли и Джеффри Боденхаузен, "Gauss-Impuls-Kaskade", опубликовано 13 июня 1991 г. 
  • Патент США 6184683 Линдон Эмсли; Димитри Сакеллариу и Анн Лесаж и др., "Метод улучшения разрешения двумерных гетероядерных корреляционных спектров в твердотельном ЯМР", опубликовано 6 февраля 2001 г. 
  • Патент WO 2004088332, Сабина Хедигер; Линдон Эмсли и Джей Балтисбергер, "МЕТОД И УСТАНОВКА ДЛЯ МНОГОМЕРНОГО НЕОДНОРОДНОГО МАГНИТНО-РЕЗОНАНСНОГО ПОЛЯ", опубликовано 14 октября 2004 г. 
  • Патент США 20150219734, «ПОРИСТЫЕ И СТРУКТУРИРОВАННЫЕ МАТЕРИАЛЫ ДЛЯ ДИНАМИЧЕСКОЙ ЯДЕРНОЙ ПОЛЯРИЗАЦИИ, ПРОЦЕСС ИХ ПОЛУЧЕНИЯ И МЕТОД ЯМР-АНАЛИЗА», выпущенный 6 августа 2015 г. 

Рекомендации

  1. ^ а б «Товарищи (FRSC)». Времена. 27 октября 2015. с. 57.
  2. ^ "Lyndon Emsley nommé member de l'Academia Europaea" (На французском). École normale supérieure de Lyon. 23 октября 2013 г.. Получено 4 января 2016.
  3. ^ «Наши победители 2015 года». Королевское химическое общество. Получено 21 октября 2015.
  4. ^ а б c d «Лауреат премии Бурка 2015 года. Профессор Линдон Эмсли». Королевское химическое общество. 2015. Получено 29 октября 2015.
  5. ^ Велтер, Кира; Гелдеард, Линси; Лоуренс, Кейт; Гейденрих, Грета (30 декабря 2014 г.). «Яркий год для физической химии - обновление редакционной коллегии». ХимФисХим. 16 (1): 3–5. Дои:10.1002 / cphc.201402817. PMID  25557307.
  6. ^ а б Бхаттачарья, Ананьо (2010). «Химия: преодоление барьера в миллиард герц». Природа. 463 (7281): 605–606. Дои:10.1038 / 463605a. PMID  20130626.
  7. ^ "Джеффри Боденхаузен". www.paris-en-resonance.fr. Получено 11 января 2016.
  8. ^ а б c "Медаль д'арджент 2005" (PDF). Национальный центр научных исследований (На французском). 9 октября 2010. С. 20–21. Архивировано из оригинал (PDF) 9 июля 2012 г.. Получено 29 октября 2015.
  9. ^ а б c "Линдон Эмсли" (На французском). Institut Universitaire de France. Получено 1 января 2016.
  10. ^ «ДОПОЛНИТЕЛЬНЫЕ РЕДАКТОРЫ» (PDF). Получено 29 октября 2015.
  11. ^ а б Евангелиста, Сэнди (25 мая 2015 г.). «Номинации профессоров EPFL». École Polytechnique Fédérale de Lausanne. Получено 13 января 2015.
  12. ^ Блан, Фредерик; Копере, Кристоф; Лесаж, Энн; Линдон, Эмсли (2008). «Твердотельная ЯМР-спектроскопия высокого разрешения в поверхностной металлоорганической химии: доступ к молекулярному пониманию активных центров четко определенных гетерогенных катализаторов». Chem. Soc. Rev. 37 (3): 518–526. Дои:10.1039 / b612793m. PMID  18224261. Линдон и Энн занимаются разработкой новых методов ЯМР для изучения структуры и динамики широкого спектра твердотельных соединений на химическом факультете Высшей нормальной школы Лиона (ENS Lyon).
  13. ^ а б Робинсон, Филипп (26 февраля 2009 г.). «Кристально чистый метод определения порошков». Основные моменты в химической технологии. Получено 22 октября 2015.
  14. ^ «Пробудить белки от глубокого сна, чтобы изучить их движения». 30 апреля 2015 г.. Получено 22 октября 2015.
  15. ^ "Forscher schauten Proteinen bei der Arbeit zu". Курьер (на немецком). 5 января 2015 г.. Получено 22 октября 2015.
  16. ^ Луме, Лиза (30 сентября 2014 г.). "Imagerie médicale: против диагностических рисков?". Sciences et Avenir. Получено 28 октября 2015.
  17. ^ Рюэгг, Питер (30 сентября 2014 г.). ethz (ред.). "Bessere Auflösung dank Hyperpolarisation" (на немецком). Получено 3 января 2016.
  18. ^ "Le Spectromètre le plus puissant au monde" (На французском). Национальный центр научных исследований. 9 октября 2010 г.. Получено 28 октября 2015.
  19. ^ Эмсли, Линдон; Лесаж, Энн (2010). "Поверхностная ЯМР-спектроскопия с помощью динамической ядерной поляризации". Получено 2 января 2016.
  20. ^ "于 超 快速 魔 自旋 的 111 kHz NMR 分析 为 生物体 和 材料" (на китайском). Получено 16 июн 2017.
  21. ^ а б Лесаж, Энн; Steuernagel, Stefan; Эмсли, Линдон (1998). «Редактирование спектра углерода-13 в твердотельном ЯМР с использованием гетероядерных скалярных связей». Варенье. Chem. Soc. 120 (28): 7095–7100. Дои:10.1021 / ja981019t.
  22. ^ Brown, S.P .; Torralba, M. P .; Sanz, D .; Claramunt, R.M .; Эмсли, Линдон (январь 2002 г.). «Прямое обнаружение водородной связи в твердом состоянии с помощью ЯМР посредством наблюдения опосредованной водородной связью соединения 15N-15N J». Варенье. Chem. Soc. 124 (7): 1152–1153. Дои:10.1021 / ja0172262. PMID  11841267.
  23. ^ Сакеллариу, Димитрис; Лесаж, Энн; Ходжкинсон, Пол; Эмсли, Линдон (март 2000 г.). «Гомоядерная диполярная развязка в твердотельном ЯМР с использованием непрерывной фазовой модуляции». Chem. Phys. Латыш. 319 (3–4): 253–260. Bibcode:2000CPL ... 319..253S. Дои:10.1016 / S0009-2614 (00) 00127-5.
  24. ^ Лесаж, Энн; Люминита, Дума; Сакеллариу, Димитрис; Эмсли, Линдон (2001). «Улучшенное разрешение в протонной ЯМР-спектроскопии порошкообразных твердых тел». Варенье. Chem. Soc. 123 (24): 5747–5752. Дои:10.1021 / ja0039740. PMID  11403608.
  25. ^ Брэдли, Дэвид (15 августа 2005 г.). «Кристаллография методом ЯМР». Спектроскопия СЕЙЧАС. Получено 8 января 2016.
  26. ^ Сакеллариу, Димитрис; Браун, Стивен П .; Лесаж, Энн; Хедигер, Сабина; Барде, Мишель; Мерилс, Карлос А .; Сосны, Александр; Эмсли, Линдон (2003). "Спектры корреляции ЯМР высокого разрешения неупорядоченных твердых тел". Варенье. Chem. Soc. 125 (14): 4376–4380. Дои:10.1021 / ja0292389. PMID  12670262. S2CID  8079811.
  27. ^ Salager, Элоди; Stein, Robin S .; Пикард, Крис Дж .; Елена, Бенедикт; Эмсли, Линдон (апрель 2009 г.). «Порошковая ЯМР-кристаллография тимола». Phys. Chem. Chem. Phys. 11 (15): 2610–21. Bibcode:2009PCCP ... 11.2610S. Дои:10.1039 / b821018g. PMID  19421517.
  28. ^ Блан, Фредерик; Кристоф, Коперет; Лесаж, Энн; Эмсли, Линдон (2008). «Твердотельная ЯМР-спектроскопия высокого разрешения в поверхностной металлоорганической химии: доступ к молекулярному пониманию активных центров четко определенных гетерогенных катализаторов». Соотв. Chem. Res. 37 (3): 518–526. Дои:10.1039 / B612793M. PMID  18224261.
  29. ^ а б «Поверхностная ЯМР-спектроскопия». Европейский исследовательский совет. Получено 29 октября 2015.
  30. ^ Лесаж, Энн; Лелли, Морено; Гаджан, Давид; Caporini, Marc A .; Вицтум, Вероника; Миевиль, Паскаль; Алаузун, Йохан; Русси, Артур; Thieuleux, Chloé; Джеффри, Ахмад; Боденхаузен, Джеффри; Коперет, Кристоф; Эмсли, Линдон (2010). "Поверхностная ЯМР-спектроскопия с помощью динамической ядерной поляризации". Журнал Американского химического общества. 132 (44): 15459–15461. Дои:10.1021 / ja104771z. PMID  20831165.
  31. ^ Sangodkar, Rahul P .; Смит, Бенджамин Дж .; Гаджан, Давид; Россини, Аарон Дж .; Робертс, Лоуренс Р .; Funkhouser, Гэри П .; Лесаж, Энн; Эмсли, Линдон; Чмелка, Брэдли Ф. (2015). «Влияние разбавленных органических адсорбатов на гидратацию силикатов с малой площадью поверхности». Журнал Американского химического общества. 137 (25): 8096–8112. Дои:10.1021 / jacs.5b00622. PMID  26029958.
  32. ^ Crozet, M .; Chaussade, M .; Bardet, M .; Emsley, L .; Lamotte, B .; Моуэска, Дж. М. (2000). «Исследования твердотельного ЯМР 13 C на синтетических модельных соединениях кластеров [4Fe 4S] в состоянии 2+». J. Phys. Chem. А. 104 (44): 9990–10000. Bibcode:2000JPCA..104.9990C. Дои:10.1021 / jp002005o.
  33. ^ Lesage, A .; Gardiennet, C .; Loquet, A .; Верель, Р .; Emsley, L .; Meier, B.H .; Бёкманн, А. (июль 2008 г.). «Поляризационный перенос по поверхности раздела водный белок в твердых белках». Энгью. Chem. 47 (31): 5851–5854. Дои:10.1002 / anie.200801110. PMID  18613186.
  34. ^ Пинтакуда, Гвидо; Жиро, Николя; Пиерателли, Роберта; Бёкманн, Аня; Бертини, Ивано; Эмсли, Линдон (декабрь 2006 г.). «Твердотельный ЯМР парамагнитного белка: определение и изучение димерной окисленной Cu (II), Zn (II) супероксиддисмутазы (SOD)». Энгью. Chem. 46 (7): 1079–1082. Дои:10.1002 / anie.200603093. PMID  17191298.
  35. ^ Маркетти, Алессандро; Jehle, Стефан; Феллетти, Микеле; Knight, Майкл Дж .; Ван, Яо; Сюй, Чжи-Цян; Парк, А Янг; Оттинг, Готфрид; Лесаж, Энн; Эмсли, Линдон; Диксон, Николас Э .; Пинтакуда, Гвидо (июль 2012 г.). «Определение основы полностью протонированных твердых белков с помощью обнаружения 1H и сверхбыстрой спектроскопии ЯМР с вращением под магическим углом». Энгью. Chem. 51 (43): 10756–10759. Дои:10.1002 / anie.201203124. PMID  23023570.
  36. ^ Lewandowski, J .; ChHalseaussade, M.E .; Blackledge, M .; Эмсли, Л. (май 2015 г.). «Прямое наблюдение за иерархической динамикой белков» (PDF). Наука. 348 (6234): 578–81. Bibcode:2015Научный ... 348..578Л. Дои:10.1126 / science.aaa6111. PMID  25931561. S2CID  10385759.
  37. ^ «Пробудить белки от глубокого сна, чтобы изучить их движения». Phys.org. 30 апреля 2015 г.. Получено 1 января 2016.
  38. ^ Блез, Бенджамин Дж .; Джакомотто, Жан; Елена, Бенедикт; Марк-Эммануэль, Дюма; Тулхо, Пьер; Сегалат, Лоран; Эмсли, Линдон (декабрь 2007 г.). «Метаботипирование Caenorhabditis elegans выявляет скрытые фенотипы». Proc. Natl. Акад. Наука. 104 (50): 19808–19812. Bibcode:2007ПНАС..10419808Б. Дои:10.1073 / pnas.0707393104. ЧВК  2148380. PMID  18077412.
  39. ^ "Линдон Эмсли, медицинский агент CNRS 2005" (На французском). Март 2006 г.. Получено 1 января 2016.
  40. ^ «Предыдущие получатели награды». Получено 1 января 2016.
  41. ^ "Медалья Луиджи Саккони" (на итальянском). Архивировано из оригинал 4 марта 2016 г.. Получено 1 января 2016.
  42. ^ «Организация ISMAR». Получено 3 января 2016.
  43. ^ «Почетные члены». Получено 7 января 2016.
  44. ^ Коновалов, Алексей (2012). «Отчеты конференции» (PDF). Информационный бюллетень EPR. 22 (2): 18. Получено 29 октября 2015.
  45. ^ "L'académie des Sciences distingue deux chercheurs lyonnais". Le Progrès (На французском). 16 октября 2012 г.. Получено 23 октября 2015.

внешняя ссылка